Como transferir músicas do computador para o dispositivo no Play Music

Siga os passos:
Desbloqueie sua tela (caso esteja bloqueada).
Conecte seu computador ao dispositivo usando um cabo USB.
Caso seja necessário, selecione a opção Dispositivo portátil de mídia (MTP).
Arraste seus arquivos de música no computador para a pasta Músicas do seu dispositivo.

Fonte: Google